Filtre de masque multi-usages biodégradable, efficace et respirant-Choi-2021-Advanced Science

Korea Institute of Chemical Technology (KRICT) Biobased Chemistry Research Center, Ulsan, 44429, République de Corée
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Matériaux avancés et génie chimique, Université des sciences et technologies (UST), Daejeon, 34113 République de Corée
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En raison de la pandémie de coronavirus et des problèmes liés aux particules (PM) dans l'air, la demande de masques a augmenté de façon exponentielle.Cependant, les filtres de masque traditionnels à base d'électricité statique et de nano tamis sont tous jetables, non dégradables ou recyclables, ce qui entraînera de sérieux problèmes de déchets.De plus, le premier perdra sa fonction dans des conditions humides, tandis que le second fonctionnera avec une chute de pression d'air importante et un colmatage relativement rapide des pores se produira.Ici, un filtre de masque en fibre biodégradable, résistant à l'humidité, hautement respirant et haute performance a été développé.En bref, deux fibres ultrafines biodégradables et des tapis de nanofibres sont intégrés dans le filtre à membrane Janus, puis recouverts de nanobarbes de chitosane chargées cationiquement.Ce filtre est aussi efficace que le filtre N95 commercial et peut éliminer 98,3 % des PM de 2,5 µm.Les nanofibres filtrent physiquement les particules fines et les fibres ultrafines fournissent une faible différence de pression de 59 Pa, ce qui convient à la respiration humaine.Contrairement à la forte baisse de performance des filtres N95 commerciaux lorsqu'ils sont exposés à l'humidité, la perte de performance de ce filtre est négligeable, il peut donc être utilisé plusieurs fois car le dipôle permanent du chitosan adsorbe les particules ultrafines (par exemple, l'azote).Et les oxydes de soufre).Il est important que ce filtre se décompose complètement dans le sol composté en 4 semaines.
La pandémie actuelle de coronavirus sans précédent (COVID-19) entraîne une énorme demande de masques.[1] L'Organisation mondiale de la santé (OMS) estime que 89 millions de masques médicaux sont nécessaires chaque mois cette année.[1] Non seulement les professionnels de santé ont besoin de masques N95 à haute efficacité, mais les masques à usage général pour tous les individus sont également devenus un équipement quotidien indispensable pour la prévention de cette maladie infectieuse respiratoire.[1] De plus, les ministères concernés recommandent fortement l'utilisation quotidienne de masques jetables, [1] cela a entraîné des problèmes environnementaux liés à de grandes quantités de déchets de masques.
Étant donné que les particules (PM) sont actuellement le problème de pollution de l'air le plus problématique, les masques sont devenus la contre-mesure la plus efficace à la disposition des individus.Les PM sont divisées en PM2,5 et PM10 selon la taille des particules (respectivement 2,5 et 10 μm), ce qui affecte gravement l'environnement naturel [2] et la qualité de la vie humaine de diverses manières.[2] Chaque année, les PM causent 4,2 millions de décès et 103,1 millions d'années de vie ajustées sur l'incapacité.[2] Les PM2,5 constituent une menace particulièrement grave pour la santé et sont officiellement désignées comme cancérogènes du groupe I.[2] Par conséquent, il est opportun et important de rechercher et de développer un filtre de masque efficace en termes de perméabilité à l'air et d'élimination des PM.[3]
De manière générale, les filtres à fibres traditionnels capturent les PM de deux manières différentes : par tamisage physique à base de nanofibres et par adsorption électrostatique à base de microfibres (Figure 1a).L'utilisation de filtres à base de nanofibres, en particulier les tapis de nanofibres électrofilées, s'est avérée être une stratégie efficace pour éliminer les PM, ce qui est le résultat d'une disponibilité étendue de matériaux et d'une structure de produit contrôlable.[3] Le tapis de nanofibres peut éliminer les particules de la taille cible, ce qui est causé par la différence de taille entre les particules et les pores.[3] Cependant, les fibres à l'échelle nanométrique doivent être empilées de manière dense pour former des pores extrêmement petits, qui sont nocifs pour la respiration humaine confortable en raison de la différence de pression élevée associée.De plus, les petits trous seront inévitablement bouchés assez rapidement.
D'autre part, le mat de fibres ultrafines soufflé à l'état fondu est chargé électrostatiquement par un champ électrique à haute énergie, et de très petites particules sont capturées par adsorption électrostatique.[4] À titre d'exemple représentatif, le respirateur N95 est un respirateur à masque facial filtrant les particules qui répond aux exigences de l'Institut national de la sécurité et de la santé au travail car il peut filtrer au moins 95 % des particules en suspension dans l'air.Ce type de filtre absorbe les PM ultrafines, qui sont généralement composées de substances anioniques telles que SO42− et NO3−, par une forte attraction électrostatique.Cependant, la charge statique à la surface du tapis de fibres est facilement dissipée dans un environnement humide, comme celui que l'on trouve dans la respiration humaine humide, [4] entraînant une diminution de la capacité d'adsorption.
Afin d'améliorer encore les performances de filtration ou de résoudre le compromis entre l'efficacité d'élimination et la chute de pression, les filtres à base de nanofibres et de microfibres sont combinés avec des matériaux à haute k, tels que des matériaux en carbone, des cadres organométalliques et des nanoparticules de PTFE.[4] Cependant, la toxicité biologique incertaine et la dissipation de charge de ces additifs sont encore des problèmes inévitables.[4] En particulier, ces deux types de filtres traditionnels sont généralement non dégradables, ils seront donc éventuellement enfouis dans des décharges ou incinérés après utilisation.Par conséquent, le développement de filtres de masque améliorés pour résoudre ces problèmes de déchets et en même temps capturer les particules de manière satisfaisante et puissante est un besoin actuel important.
Afin de résoudre les problèmes ci-dessus, nous avons fabriqué un filtre à membrane Janus intégré avec des tapis de microfibres et de nanofibres à base de poly(succinate de butylène) (à base de PBS)[5].Le filtre à membrane Janus est recouvert de chitosan nano whiskers (CsWs) [5] (Figure 1b).Comme nous le savons tous, le PBS est un polymère biodégradable représentatif, qui peut produire des non-tissés de fibres ultrafines et de nanofibres par électrofilage.Les fibres à l'échelle nanométrique emprisonnent physiquement les PM, tandis que les nanofibres à l'échelle microscopique réduisent la chute de pression et agissent comme un cadre CsW.Le chitosane est un matériau biosourcé dont il a été prouvé qu'il possède de bonnes propriétés biologiques, notamment une biocompatibilité, une biodégradabilité et une toxicité relativement faible [5], ce qui peut réduire l'anxiété associée à l'inhalation accidentelle des utilisateurs.[5] De plus, le chitosane possède des sites cationiques et des groupes amides polaires.[5] Même dans des conditions humides, il peut attirer des particules ultrafines polaires (telles que SO42- et NO3-).
Ici, nous rapportons un filtre de masque biodégradable, à haute efficacité, étanche à l'humidité et à faible chute de pression basé sur des matériaux biodégradables facilement disponibles.En raison de la combinaison du tamisage physique et de l'adsorption électrostatique, le filtre intégré en microfibre/nanofibre revêtu de CsW a une efficacité d'élimination élevée des PM2,5 (jusqu'à 98 %), et en même temps, la chute de pression maximale sur le filtre le plus épais est seulement C'est 59 Pa, adapté à la respiration humaine.Comparé à la dégradation significative des performances présentée par le filtre commercial N95, ce filtre présente une perte négligeable d'efficacité d'élimination des PM (<1%) même lorsqu'il est complètement humide, en raison de la charge CsW permanente.De plus, nos filtres sont entièrement biodégradables en terre compostée en 4 semaines.Comparé à d'autres études avec des concepts similaires, dans lesquelles la partie filtre est composée de matériaux biodégradables, ou montre des performances limitées dans des applications potentielles de biopolymères non tissés, [6] ce filtre montre directement la biodégradabilité des fonctionnalités avancées (film S1, informations complémentaires).
En tant que composant du filtre à membrane Janus, des tapis de PBS en nanofibres et en fibres superfines ont d'abord été préparés.Par conséquent, des solutions de PBS à 11 % et 12 % ont été électrofilées pour produire des fibres nanométriques et micrométriques, respectivement, en raison de leur différence de viscosité.[7] Les informations détaillées sur les caractéristiques de la solution et les conditions d'électrofilage optimales sont répertoriées dans les tableaux S1 et S2, dans les informations complémentaires.Étant donné que la fibre filée contient encore du solvant résiduel, un bain de coagulation d'eau supplémentaire est ajouté à un dispositif d'électrofilage typique, comme le montre la figure 2a.En outre, le bain-marie peut également utiliser le cadre pour recueillir le tapis de fibres de PBS pur coagulé, qui est différent de la matrice solide dans le cadre traditionnel (Figure 2b).[7] Les diamètres moyens des fibres des tapis en microfibres et nanofibres sont respectivement de 2,25 et 0,51 µm, et les diamètres moyens des pores sont respectivement de 13,1 et 3,5 µm (Figure 2c, d).Comme le solvant chloroforme/éthanol 9:1 s'évapore rapidement après avoir été libéré de la buse, la différence de viscosité entre les solutions à 11 et 12 % en poids augmente rapidement (Figure S1, informations à l'appui).[7] Par conséquent, une différence de concentration de seulement 1 % en poids peut entraîner une modification significative du diamètre des fibres.
Avant de vérifier les performances du filtre (Figure S2, informations à l'appui), afin de comparer raisonnablement différents filtres, des non-tissés électrofilés d'épaisseur standard ont été fabriqués, car l'épaisseur est un facteur important qui affecte la différence de pression et l'efficacité de filtration des performances du filtre.Étant donné que les non-tissés sont doux et poreux, il est difficile de déterminer directement l'épaisseur des non-tissés électrofilés.L'épaisseur du tissu est généralement proportionnelle à la densité surfacique (poids surfacique, grammage).Par conséquent, dans cette étude, nous utilisons le grammage (gm-2) comme mesure efficace de l'épaisseur.[8] L'épaisseur est contrôlée en modifiant le temps d'électrofilage, comme le montre la figure 2e.Lorsque le temps d'essorage augmente de 1 minute à 10 minutes, l'épaisseur du tapis en microfibres augmente à 0,2, 2,0, 5,2 et 9,1 gm-2, respectivement.De la même manière, l'épaisseur du tapis de nanofibres a été augmentée à 0,2, 1,0, 2,5 et 4,8 gm-2, respectivement.Les tapis en microfibres et nanofibres sont désignés par leurs valeurs d'épaisseur (gm-2) comme suit : M0.2, M2.0, M5.2 et M9.1, et N0.2, N1.0, N2.5 et N4. 8.
La différence de pression d'air (ΔP) de l'ensemble de l'échantillon est un indicateur important de la performance du filtre.[9] Respirer à travers un filtre à forte perte de charge est inconfortable pour l'utilisateur.Naturellement, on observe que la perte de charge augmente lorsque l'épaisseur du filtre augmente, comme le montre la figure S3, information à l'appui.Le tapis de nanofibres (N4.8) présente une chute de pression plus élevée que le tapis de microfibres (M5.2) à une épaisseur comparable car le tapis de nanofibres a des pores plus petits.Lorsque l'air traverse le filtre à une vitesse comprise entre 0,5 et 13,2 ms-1, la chute de pression des deux types de filtres différents augmente progressivement de 101 Pa à 102 Pa. L'épaisseur doit être optimisée pour équilibrer la chute de pression et l'élimination des particules. efficacité;une vitesse de l'air de 1,0 ms-1 est raisonnable car le temps nécessaire à l'homme pour respirer par la bouche est d'environ 1,3 ms-1.[10] À cet égard, la chute de pression de M5.2 et N4.8 est acceptable à une vitesse de l'air de 1,0 ms-1 (moins de 50 Pa) (Figure S4, informations à l'appui).Veuillez noter que la chute de pression des masques N95 et des masques de filtre standard coréens similaires (KF94) est de 50 à 70 Pa, respectivement.Un traitement CsW supplémentaire et l'intégration de filtres micro/nano peuvent augmenter la résistance à l'air ;par conséquent, afin de fournir une marge de chute de pression, nous avons analysé N2.5 et M2.0 avant d'analyser M5.2 et N4.8.
À une vitesse d'air cible de 1,0 ms-1, l'efficacité d'élimination des PM1,0, PM2,5 et PM10 des tapis en microfibres et nanofibres PBS a été étudiée sans charge statique (Figure S5, informations complémentaires).On observe que l'efficacité d'élimination des PM augmente généralement avec l'augmentation de l'épaisseur et de la taille des PM.L'efficacité d'élimination de N2.5 est meilleure que celle de M2.0 en raison de ses pores plus petits.Les efficacités d'élimination de M2.0 pour les PM1.0, PM2.5 et PM10 étaient de 55,5 %, 64,6 % et 78,8 %, respectivement, tandis que les valeurs similaires de N2.5 étaient de 71,9 %, 80,1 % et 89,6 % (Figure 2f).Nous avons remarqué que la plus grande différence d'efficacité entre M2.0 et N2.5 est PM1.0, ce qui indique que le tamisage physique de la maille en microfibre est efficace pour les PM au niveau du micron, mais n'est pas efficace pour les PM au niveau nano (Figure S6, informations complémentaires)., M2.0 et N2.5 montrent tous deux une faible capacité de capture des PM inférieure à 90 %.De plus, N2.5 peut être plus sensible à la poussière que M2.0, car les particules de poussière peuvent facilement bloquer les pores plus petits de N2.5.En l'absence de charge statique, le tamisage physique est limité dans sa capacité à atteindre la chute de pression requise et l'efficacité d'élimination en même temps en raison de la relation de compromis entre eux.
L'adsorption électrostatique est la méthode la plus largement utilisée pour capturer les PM de manière efficace.[11] Généralement, une charge statique est appliquée de force au filtre non tissé à travers un champ électrique à haute énergie ;cependant, cette charge statique est facilement dissipée dans des conditions humides, ce qui entraîne la perte de la capacité de capture des particules.[4] En tant que matériau biosourcé pour la filtration électrostatique, nous avons introduit un CsW de 200 nm de long et 40 nm de large ;du fait de leurs groupements ammonium et de leurs groupements amide polaire, ces nanobarbes contiennent des charges cationiques permanentes.La charge positive disponible à la surface de CsW est représentée par son potentiel zêta (ZP);CsW est dispersé dans l'eau avec un pH de 4,8, et leur ZP est de +49,8 mV (Figure S7, informations à l'appui).
Des microfibres (ChMs) et des nanofibres (ChNs) de PBS revêtues de CsW ont été préparées par simple revêtement par immersion dans une dispersion aqueuse de 0,2 % en poids de CsW, qui est la concentration appropriée pour attacher la quantité maximale de CsW à la surface des fibres de PBS, comme indiqué dans le figure Illustré à la figure 3a et à la figure S8, informations à l'appui.L'image de spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie d'azote (EDS) montre que la surface de la fibre PBS est uniformément recouverte de particules de CsW, ce qui est également évident dans l'image au microscope électronique à balayage (SEM) (Figure 3b ; Figure S9, informations complémentaires) .De plus, cette méthode de revêtement permet aux nanomatériaux chargés d'envelopper finement la surface de la fibre, maximisant ainsi la capacité d'élimination des PM électrostatiques (Figure S10, informations complémentaires).
L'efficacité d'élimination des PM de ChM et ChN a été étudiée (Figure 3c).M2.0 et N2.5 ont été recouverts de CsW pour produire ChM2.0 et ChN2.5, respectivement.Les efficacités d'élimination de ChM2.0 pour les PM1.0, PM2.5 et PM10 étaient de 70,1 %, 78,8 % et 86,3 %, respectivement, tandis que les valeurs similaires de ChN2.5 étaient de 77,0 %, 87,7 % et 94,6 % respectivement.Le revêtement CsW améliore considérablement l'efficacité d'élimination de M2.0 et N2.5, et l'effet observé pour des PM légèrement plus petites est plus significatif.En particulier, les nanobarbes de chitosane ont augmenté l'efficacité d'élimination des PM0,5 et PM1,0 de M2.0 de 15 % et 13 %, respectivement (Figure S11, informations à l'appui).Bien que M2.0 soit difficile d'exclure les PM1.0 plus petits en raison de son espacement relativement large des fibrilles (Figure 2c), ChM2.0 adsorbe les PM1.0 parce que les cations et les amides dans les CsW passent par ion-ion, couplant l'interaction pôle-ion , et interaction dipôle-dipôle avec la poussière.En raison de son revêtement CsW, l'efficacité d'élimination des PM de ChM2.0 et ChN2.5 est aussi élevée que celle de M5.2 et N4.8 plus épais (tableau S3, informations complémentaires).
Fait intéressant, bien que l'efficacité d'élimination des particules soit grandement améliorée, le revêtement CsW n'affecte guère la chute de pression.La chute de pression de ChM2.0 et ChN2.5 a légèrement augmenté à 15 et 23 Pa, soit près de la moitié de l'augmentation observée pour M5.2 et N4.8 (Figure 3d ; Tableau S3, informations à l'appui).Par conséquent, le revêtement avec des matériaux biosourcés est une méthode appropriée pour répondre aux exigences de performance de deux filtres de base ;c'est-à-dire l'efficacité d'élimination des PM et la différence de pression d'air, qui s'excluent mutuellement.Cependant, l'efficacité d'élimination des PM1.0 et PM2.5 de ChM2.0 et ChN2.5 est inférieure à 90 % ;évidemment, ces performances doivent être améliorées.
Un système de filtration intégré composé de plusieurs membranes avec des diamètres de fibres et des tailles de pores changeant progressivement peut résoudre les problèmes ci-dessus [12].Le filtre à air intégré présente les avantages de deux nanofibres différentes et de filets de fibres ultrafines.À cet égard, ChM et ChN sont simplement empilés pour produire des filtres intégrés (Int-MN).Par exemple, Int-MN4.5 est préparé en utilisant ChM2.0 et ChN2.5, et ses performances sont comparées à ChN4.8 et ChM5.2 qui ont des densités surfaciques similaires (c'est-à-dire une épaisseur).Dans l'expérience d'efficacité d'élimination des PM, le côté fibre ultrafine de Int-MN4.5 a été exposé dans la pièce poussiéreuse car le côté fibre ultrafine était plus résistant au colmatage que le côté nanofibre.Comme le montre la figure 4a, Int-MN4.5 montre une meilleure efficacité d'élimination des particules et une meilleure différence de pression que deux filtres à un seul composant, avec une chute de pression de 37 Pa, ce qui est similaire à ChM5.2 et bien inférieur à ChM5.2 ChN4.8. De plus, l'efficacité d'élimination des PM1.0 de Int-MN4.5 est de 91 % (Figure 4b).D'autre part, ChM5.2 n'a pas montré une efficacité d'élimination aussi élevée des PM1.0 car ses pores sont plus grands que ceux de Int-MN4.5.


Heure de publication : 03 novembre 2021